GROUPE TRANSFERTS SOLIDE-FLUIDE

Michel Pons

Exemples d'activités de recherche du groupe

INTRODUCTION

Les recherches menées dans le groupe Transferts Solide-Fluide (TSF) portent sur différents types de transferts - transferts de masse, de chaleur ou de quantité de mouvement- dont la caractéristique commune est qu'ils sont localisés à une interface entre un solide et un fluide. Selon les cas, le solide est poreux, microporeux, plus ou moins rugueux, ou encore idéalisé. Si certains travaux cherchent à mettre en lumière les phénomènes fondamentaux à l'oeuvre dans telle ou telle situation, d'autres visent à comprendre et modéliser des procédés qui sont principalement pilotés par un transfert entre un solide et un fluide.
La plupart des recherches menées dans le groupe sont expérimentales : cinétiques d'adsorption, équilibres de coadsorption, résistance de Kapitza, ébullition sur fil, croissance de bulles de vapeur. Cependant, il faut aussi dire que ces travaux font appel à des modèles numériques. Dans certains cas, parce que l'expérience ne donne pas directement accès aux grandeurs fondamentales qui nous intéressent et que ces dernières sont alors évaluées grâce à l'ajustement sur les mesures des résultats numériques issus de modèles plus ou moins sophistiqués ; la précision de cette évaluation dépend alors fortement de la qualité de la modélisation. Dans d'autres cas, parce que les modèles numériques donnent une description plus complète du système et que ces informations supplémentaires apportent une grande aide dans l'interprétation des mesures.
Les autres recherches sont essentiellement numériques : écoulements dans des milieux poreux périodiques anisotropes, analyse de systèmes thermodynamiques - soit pour la réfrigération à adsorption soit dans le champ de la convection naturelle. Lorsque la possibilité nous en est donnée, ces résultats numériques sont comparés soit aux expériences soit aux résultats d'autres modèles, ou encore ils sont utilisés pour dimensionner des machines à construire.
Les problèmes que nous étudions mettent souvent en jeu deux échelles, l'une dite locale et l'autre dite globale ; une description correcte du couplage entre ces deux échelles est alors essentielle pour une bonne résolution de ce type de problèmes. En voici quelques exemples. Le calcul fin de l'écoulement d'un fluide entre des particules solides disposées en réseau périodique donne le tenseur de perméabilité de ce milieu poreux anisotrope. Les coefficients de diffusion d'un gaz donné dans les macropores et les micropores d'un adsorbant donné sont évalués à partir de mesures macroscopiques de température, pression et volume. Les valeurs expérimentales de la résistance de Kapitza donnent accès à la diffusion des phonons par les rugosités nanométriques de l'interface solide -- hélium II.
Pour résumer : entre fondamental et appliqué, entre expérimental et numérique, entre micro et macro.

Le groupe TSF rassemble un chercheur, un professeur, trois maîtres de conférence, un ingénieur de recherche (le détachement de V. Bourdin depuis un poste de maître de conférence à l'Université d'Evry sur un poste IR CNRS a pris effet en juin 2001 ; depuis, V. Bourdin contribue à mi-temps à la Cellule de Soutien Expérimental du Département Mécanique-Énergétique), une assistante ingénieur et une doctorante, sans oublier la contribution de J. Pakleza en tant que chercheur associé.
De nombreuses collaborations sont entretenues par les membres du groupe TSF, surtout avec d'autres laboratoires de recherche français, mais l'international et l'industrie sont aussi présents.
Si une seule tendance générale devait être indiquée pour brosser l'activité du groupe en 2001, ce pourrait être le renforcement du potentiel expérimental par des investissements, en particulier dans différents systèmes d'acquisition de données.

THÈME 1 : ADSORPTION SOLIDE-GAZ
V. Bourdin, D. Bisch

Dans ce domaine, deux problèmes font l'objet d'expérimentations au LIMSI : la cinétique d'adsorption de gaz purs, et les équilibres de coadsorption.
Le montage expérimental qui permet de mesurer les cinétiques d'adsorption a été mis en place puis développé par Ph. Grenier. Son originalité consiste à avoir combiné la méthode de réponse en fréquence avec une mesure infrarouge (c'est-à-dire non intrusive et sans inertie) de la température de surface de l'échantillon adsorbant. En 2001, la qualité expérimentale de cet équipement a encore été améliorée, par une meilleure régulation de la température du corps noir de référence, une meilleure focalisation des faisceaux infrarouges et une instrumentation plus fine. Ce banc peut maintenant faire des mesures à température assez élevée (au-dessus de 120°C) ainsi que sur des grains faits de cristaux de petite taille, du moins lorsque les cinétiques sont assez lentes. Ces nouvelles performances nous permettent d'étudier des systèmes, ou des conditions, qui ne peuvent être explorés que dans quelques laboratoires de par le monde.
En 2001, ont été étudiées les isothermes et les cinétiques d'alcanes ramifiés dans une silicalite industrielle, un système où la précision des mesures s'avère cruciale. Les résultats sont présentés dans une des pages suivantes. Ce programme va se poursuivre avec l'étude d'un autre alcane. En outre, quelques mesures ont été réalisées sur la diffusion de butane dans une mordénite de référence fournie par le LCOS (Villeurbanne), première étape avant l'étude de mordénites modifiées.
Le banc de mesure des équilibres de coadsorption utilise le principe suivant. En plus d'un système volumétrique, somme toute classique et qui donne le nombre total de moles adsorbées, un système d'interférométrie laser permet de mesurer l'indice de réfraction du mélange gazeux en équilibre avec l'adsorbant. Or l'indice de réfraction d'un gaz dépend de sa pression, sa température et de sa composition ; la corrélation correspondante peut être établie par une précalibration. Grâce à cette donnée expérimentale supplémentaire, l'indice de réfraction, la composition du mélange gazeux après adsorption peut être connue. Ce point est essentiel dans le domaine de la coadsorption, car il donne accès à la quantité adsorbée de chacun des constituants, et ce sans recours à la moindre hypothèse sur la phase adsorbée. L'apport scientifique en est que des données complètes d'équilibres de coadsorption seront disponibles, auxquelles pourront être confrontées les différentes théories de coadsorption, et qui pourront mettre en évidence des effets inattendus, par exemple des interactions entre molécules adsorbées. Cependant, il n'est pas aisé de mesurer un indice de réfraction avec suffisamment de précision, suffisamment de stabilité, et dans les conditions prévues (par exemple le mélange gazeux devra circuler dans les canalisations afin de s'homogénéiser). La mise au point de cet équipement est près d'être aboutie. En 2001, les efforts ont porté sur la mesure d'intensité du faisceau laser et sur la chaîne d'acquisition des données. Les premières mesures ont concerné la corrélation entre indice de réfraction et composition du gaz. Ensuite, une première campagne d'expériences a été menée sur le système Ambersorb 600 + azote + dioxyde de carbone. Nous espérons pouvoir présenter des résultats l'an prochain.
Mentionnons encore que ces deux types de mesure (cinétiques et équilibres de coadsorption) ont un intérêt fondamental, mais aussi un intérêt industriel.

THÈME 2 : HOMOGÉNÉISATION DE MILIEUX POREUX
M. Firdaouss

À long terme, le but de ces travaux est de comprendre les écoulements, ainsi que les mécanismes de transport, dans des milieux poreux complexes. Premièrement, nous étudions comment le tenseur de perméabilité d'un milieu poreux anisotropique dépend du détail de la géométrie. Deuxièmement, il est intéressant de comparer les résultats de notre modèle détaillé à des formules obtenues à partir d'hypothèses simplificatrices ; cela permet de connaître le domaine de validité de ces formules simplifiées. Troisièmement, le problème de l'interface entre un milieu poreux et un volume fluide est intéressant, car il correspond à des configurations réelles. Enfin, il arrive souvent qu'une grandeur scalaire (température ou composition) soit transportée par un fluide à travers un milieu poreux, ce qui soulève le problème de l'interférence entre convection et diffusion.
Pour toutes ces problématiques, notre outil principal est un code résolvant les équations de Navier-Stokes par la méthode des éléments finis. Les équations sont homogénéisées par la condition de périodicité et résolues dans le domaine fluide compris entre des grains solides imperméables. La forme de ces grains solides peut être choisie : cercles, rectangles, triangles, etc. L'anisotropie du milieu peut donc être due à la forme de ces grains comme à leur disposition spatiale.
En 2001, l'étude de l'anisotropie de milieux poreux bidimensionnels a été menée en collaboration avec P.  Lallemand (ASCI, Orsay). La géométrie retenue est un arrangement périodique de cylindres de section triangulaire. D'une part, les résultats de notre code Navier-Stokes sont comparés à ceux obtenus avec un code Boltzmann-gaz sur réseau développé à l'ASCI. Les résultats des deux approches sont tout à fait comparables, non seulement pour le tenseur de perméabilité mais aussi pour la description de l'écoulement autour des triangles. D'autre part, ce travail montre que pour certaines configurations, pourtant géométriquement anisotropes, le vecteur vitesse macroscopique est aligné avec le gradient de pression, c'est-à-dire que le milieu se comporte comme un milieu isotrope.
Par ailleurs, Jean Prieur du Plessis (Université de Stollenbosch, Afrique du Sud) a passé un mois au LIMSI, ce qui a permis d'étudier la perméabilité de milieux poreux bidimensionnels composés de grains solides rectangulaires disposés dans une maille rectangulaire. En supposant que l'écoulement entre deux faces solides parallèles est du type Poiseuille, Jean Prieur du Plessis obtient la perméabilité du milieu avec une simple formule analytique. Nous avons comparé ses résultats avec les valeurs issues de notre code Navier-Stokes ; l'accord est excellent, tant que la porosité reste inférieure à 0,6. Ce travail, détaillé dans une des pages suivantes, soulève la question de l'effet de la tortuosité. Cette question sera certainement reprise ultérieurement car elle était déjà apparue dans le problème du transport d'un soluté dans un milieu poreux anisotrope, problème toujours à l'étude ainsi que celui des écoulements dans une cavité partiellement poreuse.

THÈME 3 : MODÉLISATION ET ANALYSE SECOND PRINCIPE DE SYSTÈMES
M. Pons

Ce thème, qui a passé un tournant en 2000, comporte maintenant deux aspects. Le premier, en quelque sorte historique, concerne la modélisation et l'analyse second principe de machines frigorifiques -ou pompes à chaleur- à adsorption. Le second aspect, récent, étudie la thermodynamique de la convection naturelle.
La première activité est toujours vivante mais uniquement en collaboration, actuellement avec l'École d'Ingénieurs du Canton de Vaud (EIVD, Yverdon-les-Bains, Suisse). Premièrement, nos résultats numériques ont permis de dimensionner le composant principal d'un réfrigérateur solaire à adsorption, à savoir le capteur solaire contenant l'adsorbant. La machine a été construite et est en test à l'EIVD. Les performances réelles en 2000 et 2001 sont, à peu près, 50% au-dessus de celles trouvées dans la littérature. Ces très bons résultats font de ce prototype la base d'une technologie prometteuse pour être transférée, par l'intermédiaire d'une ONG, vers des pays en développement. Deuxièmement, F. Buchter (EIVD) a passé au LIMSI un mois pendant lequel a été affinée la description par notre modèle du cycle à adsorption d'un réfrigérateur solaire. Reste maintenant à y affiner la description du capteur solaire.
La seconde activité, qui se développe depuis 2000, questionne la thermodynamique de la convection naturelle, en particulier de l'approximation de Boussinesq. En premier lieu, l'analyse thermodynamique montre qu'en plus des trois paramètres qui caractérisent traditionnellement un problème de convection naturelle (le rapport de forme, le Prandtl du fluide et le nombre de Rayleigh) il en existe un quatrième sans lequel les bilans complets en énergies ne peuvent pas être posés. Ce quatrième paramètre est g.β.H/Cp, où H est la hauteur du volume fluide. En outre, l'application de l'approximation de Boussinesq à un problème de convection naturelle en modifie la thermodynamique. Il en découle qu'une des formes du second principe impose une limite absolue à la validité de cette approximation. En effet, lorsque la hauteur du volume fluide est trop importante, l'approximation de Boussinesq conduit à un système qui produirait plus d'énergie mécanique qu'un cycle de Carnot fonctionnant entre les mêmes sources de chaleur. Cette problématique est détaillée dans une des pages suivantes. Cette analyse thermodynamique ouvre de nombreuses voies de recherche, dont voici quelques exemples : comment s'applique en convection naturelle le principe de minimum de production d'entropie ? Quelle est la topologie et quels sont les équilibres entre les deux types d'irréversibilités, conductives et visqueuses ? Cette nouvelle recherche se traduit aussi par la participation à un groupe de travail consacré aux Nouvelles Méthodes en Thermodynamique, dans le cadre de la Société Française de Thermique, de la Société Française de Génie des Procédés et du CERET.

THÈME 4 : TRANSFERTS DE CHALEUR À L'INTERFACE SOLIDE-HÉLIUM SUPERFLUIDE
M.X. François, J. Amrit

Pour ce thème, nos travaux sont à la fois fondamentaux et appliqués.
L'aspect fondamental s'intéresse à la résistance au transfert de chaleur localisée à l'interface entre un solide et l'Hélium superfluide, résistance dite de Kapitza. En effet, entre les valeurs expérimentales de cette résistance et les valeurs prédites par différentes théories, en particulier celle de Khalatnikov, existe un désaccord qui peut excéder un rapport de 20. Les raisons de ce désaccord ne sont toujours pas élucidées.
L'aspect appliqué touche à l'optimisation thermique de la mise en oeuvre des cavités supraconductrices pour accélérateurs de particules. Dans ces cavités supraconductrices, faites en Niobium, le champ accélérateur induit un courant électrique à la surface interne de la cavité. À cause de la résistance électrique de surface, l'effet Joule provoque une dissipation de chaleur et la température de la cavité tend à croître. La surface externe de la cavité, elle, est refroidie par l'Hélium superfluide. Dans la paroi de la cavité, la température dépend de l'équilibre entre d'une part l'intensité de la chaleur dissipée par effet Joule et d'autre part l'efficacité du transfert de chaleur vers le bain d'Hélium, à travers la résistance conductive de la paroi de Niobium plus la résistance de Kapitza. Or, lorsque sa température augmente, le Niobium quitte son état supraconducteur et le champ accélérateur est diminué. Notre analyse montre que c'est la résistance de Kapitza qui contraint le plus le champ accélérateur. Toute amélioration du transfert de chaleur vers l'Hélium superfluide, possible grâce à une meilleure connaissance de la résistance de Kapitza et des facteurs qui la réduisent, conduit donc à un meilleur fonctionnement de l'accélérateur de particules.
Notre installation expérimentale a permis de mesurer systématiquement la résistance de Kapitza pour des échantillons (de Niobium et de Silicium) avec différents degrés de pureté ou différents états de surface. Ces mesures et notre modélisation des transferts de chaleur montrent qu'un traitement adéquat de la surface externe des cavités supraconductrices permet d'augmenter le champ accélérateur maximal. Ces résultats sont présentés dans une des pages suivantes.
Quant à l'étude fondamentale, nos mesures de la résistance de Kapitza sur des échantillons dont la rugosité est caractérisée par microscopie à force atomique, et la première analyse que nous en faisons, semblent mettre en évidence que les phonons sont diffusés par l'interface solide-Hélium. Selon une théorie d'Adamenko et Fuks, cette diffusion des phonons est provoquée par les rugosités de la surface puisque leur taille, de l'ordre du nanomètre, est comparable à la longueur d'onde des phonons. Nos mesures semblent bien confirmer cette hypothèse, du moins autour de 2 K, et semblent expliquer l'écart, évoqué plus haut, entre mesures et prédictions théoriques de la résistance de Kapitza. Nous nous intéressons maintenant à la corrélation entre la longueur d'onde des phonons dans l'Hélium superfluide et la taille des rugosités à l'échelle considérée.
L'avenir est donc surtout expérimental : détermination couplée de la conductivité thermique réelle et de la résistance de Kapitza pour les cavités supraconductrices, étude de l'influence de la température sur la diffusion des phonons. Ce sont les points sur lesquels vont porter nos prochains efforts.
Mentionnons enfin que ces travaux sont menés en collaboration avec H. Safa, DAPNIA/SEA, CEA (Saclay).

THÈME 5 : TRANSFERTS THERMIQUES EN PRÉSENCE D'ÉBULLITION
M.C. Duluc, J. Pakleza

Les recherches sur ce thème sont principalement expérimentales et suivent trois axes.
Le premier axe concerne l'étude des transitoires d'ébullition autour d'un fil. L'expérience consiste à enregistrer, en partant d'un état d'équilibre à la température de saturation, l'évolution de la température moyenne de l'élément chauffant suite à un échelon de flux. Les résultats obtenus les années précédentes avaient montré que les conditions de déclenchement de l'ébullition sont déterminantes pour l'évolution ultérieure du transfert de chaleur. Cette année, l'étude a porté sur l'influence de l'intensité de l'échelon de flux. L'ensemble de la caractéristique d'ébullition a été balayé, mettant en évidence différents comportements possibles. Nous avons notamment pu identifier les gammes de flux pour lesquelles l'ébullition se déclenche en retard par rapport à ce qui se passerait en stationnaire. Ce retard, lié à l'activation des sites de nucléation, est un problème complexe, théoriquement comme expérimentalement. Ces résultats expérimentaux et cette analyse sont cohérents avec d'autres travaux expérimentaux conduits au CETHIL (Villeurbanne) et au LEMTA (Nancy) dans le cadre d'un réseau AmETh consacré à l'ébullition. Les prochaines campagnes expérimentales vont explorer la réponse du système à partir d'autres états initiaux, pour lesquels une très faible ébullition sera maintenue.

Le second axe, l'étude de la convection naturelle laminaire, s'est bien développé en 2001, grâce à la coordination et aux contributions de différentes personnes du Département. Le montage expérimental développé dans notre groupe pour l'étude de l'ébullition sur fil, a été associé à l'installation de Vélocimétrie par Images de Particules ( F. Lusseyran et P. Gougat, groupe Dynamique des Fluides et Turbulence) et les champs de vitesse transitoires ainsi mesurés ont pu être comparés aux champs calculés numériquement ( S. Xin et P. Le Quéré, groupe Dynamique des Transferts et Instabilités). Ce travail est présenté en détail parmi les activités de ce dernier groupe.

Dans le troisième axe aussi, l'étude de la croissance des bulles de vapeur, des résultats importants ont été obtenus. Premièrement, la méthode de Vélocimétrie par Images de Particules, qui au LIMSI utilise le traitement par flot optique, a été appliquée au fluide entourant la bulle. Un écoulement secondaire dans le fluide a ainsi été mis en évidence. Ce point est important, d'abord parce que cet écoulement est macroscopique et met en jeu tout le fluide contenu dans la cellule expérimentale, ensuite parce que la plupart des modèles numériques actuellement développés font l'hypothèse d'un fluide globalement au repos autour de la bulle. Il en résulte que des efforts importants sont encore à faire, d'un côté pour bien contrôler les conditions expérimentales, de l'autre pour étendre la modélisation numérique à des échelles nettement plus importantes que la taille de la bulle. Deuxièmement, la mise en oeuvre d'une caméra rapide a énormément amélioré les capacités de nos mesures, surtout pour l'évolution du contour de la bulle et son interprétation. Plus de détails sont donnés sur une des pages suivantes.

L'étude de la croissance de bulles de vapeur est devenue un sujet très actif, expérimentalement comme numériquement, c'est pourquoi les laboratoires suivants se sont associés pour former, dans le réseau AmETh, un nouveau projet consacré à ce problème : CETHIL à Villeurbanne, CEA-Grenoble, IMFT à Toulouse, IUSTI à Marseille, MASTER à Bordeaux et le LIMSI. N'oublions pas non plus de mentionner la collaboration très active avec T.  Kowalewski (IPPT, Varsovie, Pologne).

ACTION SPÉCIFIQUE : ÉBULLITION D'AZOTE LIQUIDE EN MILIEU CONFINÉ
M.X. François, G. Defresne, A. Planchette

En réponse à un problème posé par Air-Liquide, une thèse de doctorat (BDI CNRS) a débuté en septembre 2001 pour étudier expérimentalement les interactions entre l'hydrodynamique de l'azote liquide dans un ensemble de canaux verticaux et les régimes d'ébullition. L'installation expérimentale et les outils d'analyse sont en cours d'élaboration et de construction dans les locaux de Air-Liquide. Dans une première étape, les mesures chercheront à déterminer comment le débit vaporisé et la configuration de l'écoulement diphasique dépendent des conditions expérimentales, débit liquide et puissance de chauffe.

RELATIONS EXTÉRIEURES

Organisation de colloques
- M.X. François est membre du comité d'organisation de International Conference of Cryogenics Refrigeration, programmée pour 2003 à Hangzhou, Rép. Pop. Chine.

Participation à des comités éditoriaux
- M.X. François : Journal de Physique III, Cryogenics.

Activités ou responsabilités d'enseignement liées à la Recherche
- M.X. François est coresponsable du DEA Dynamique des Fluides et des Transferts pour l'Université Paris 6 ; il y assure aussi l'enseignement Fluides complexes et diphasiques.
- M. Pons assure l'enseignement de Conduction et rayonnement dans le DESS Simulations en Dynamique des Fluides et des Transferts, Université Paris-Sud.

Formation permanente
- J.  Amrit : L'Hélium superfluide dans la formation à la Cryogénie.
- V.  Bourdin : Énergies renouvelables et économies d'énergie, dans la formation Gestion du Patrimoine Immobilier à l'Université d'Évry (IUT).
- M.X. François : formation à la Cryogénie.

Actions de vulgarisation
- Au Forum La Science et Nous, l'Odyssée des Bâtisseurs, du 16 au 22 Octobre 2001, à Fontenay sous Bois :

Responsabilités institutionnelles
- Participations aux Commissions de Spécialistes de différentes universités : Paris-6 (M.C.  Duluc, M.X.  François), Paris-7 (M.C.  Duluc), Paris-11 (J.  Amrit, M.X.  François), Université Marne-la-Vallée (M.  Pons).
- M.X.  François est membre du bureau de l'AFF (Association Française du Froid), affiliée à l'IFF (Institut Français du Froid).

Relations scientifiques
- Collaboration avec P. Lallemand (ASCI, Orsay), sur les écoulements dans les milieux poreux périodiques.
- Participation au projet ébullition transitoire du réseau AmETh, en collaboration avec le CETHIL (Villeurbanne) et le LEMTA (Nancy). Ce thème est coordonné par M.C. Duluc.
- Création dans le réseau AmETh d'un nouveau thème, consacré à la croissance des bulles de vapeur, avec le CETHIL (Villeurbanne), l'IUSTI (Marseille), l'IMFT (Toulouse), le MASTER (Bordeaux) et le CEA-Grenoble.
- Collaboration avec H.  Lefèvre, du Laboratoire de Chimie Organométallique de Surface (Villeurbanne), sur la diffusion dans des zéolites modifiées.
- Projet commun soumis à l'Agence Européenne de l'Espace, avec E. Chassefière, Institut Pierre Simon Laplace, sur l'utilisation de l'adsorption dans la recherche spatiale ; le projet n'a pas été retenu cette année.
- Participation à un réseau naissant consacré aux Nouvelles Méthodes en Thermodynamique, dans le cadre de la Société Française de Thermique, de la Société Française de Génie des Procédés et du CERET.
- Collaboration, sur l'hydrodynamique et l'ébullition en azote liquide, avec Air-Liquide, qui cofinance la bourse de thèse correspondante (bourse BDI).
- Collaboration avec C.Z. Antoine et H. Safa, (DAPNIA/SEA au CEA, Gif-sur-Yvette, France) sur les transferts de chaleur entre un solide et l'Hélium superfluide.

Conventions de recherche et contrats
- Institut Français du Pétrole, sur la diffusion d'alcanes dans une zéolite industrielle, dans le cadre d'un réseau de trois laboratoires français (le LRRS de l'Université de Bourgogne à Dijon, l'IRC à Villeurbanne, et le LIMSI). Ce contrat sera renouvelé en 2002.

Relations scientifiques
- Collaboration avec Jean Prieur du Plessis (Université de Stollenbosch, Afrique du Sud), sur les écoulements dans les milieux poreux.
- Collaboration avec Ph.  Dind, C.  Hildbrand, F.  Buchter et J.  Mayor (Ecole d'Ingénieurs du Canton de Vaud, Yverdon-les-Bains, Suisse), sur la réfrigération solaire.
- Collaboration avec T.  Kowalewski (Académie des Sciences, IPPT-PAN, Varsovie, Pologne), sur la croissance de bulles de vapeur.